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疊氮和重氮類新型高氮含能配合物的制備、內蒙古嘧啶表征及性能研究:

2019-12-06

目前,世界上彈藥小雷管用起爆藥只有疊氮化鉛(LA),其缺點是對機械刺激敏感,火焰和針刺感度低,在無約束條件下也能實現爆轟、危險性高、且有毒重金屬鉛含量高達71.14%。工業雷管用起爆藥品種也少,主要是二硝基重氮酚(DDNP)、高氯酸碳酰肼合鋅(GTX)和硝酸肼鎳(NHN)等。為研究使用性能更優、安全性更好的新型起爆藥,參考當前環境友好起爆藥新目標,選擇高能、鈍感、含能配合物的發展方向,系統地研究40余種疊氮類和重氮類含能配合物的制備方法、晶體結構、熱分析、非等溫動力學、燃燒熱、感度性能和應用性能,為新型起爆藥的發展和應用提供基礎數據。本文的主要研究內容如下:內蒙古玉嘧磺胺(1)設計理念 含能配合物的高氮含量和高能、低感度是一對矛盾體。為合理地解決這對矛盾,本文設計的新型疊氮類含能配合物的通式為[M(L1)x(N3)2]n,根據疊氮根配位的多樣性,可以形成單核、多核、1D鏈狀或2D平面結構的疊氮含能配合物;重氮類含能配合物的通式為[M(L2)x](ClO4)2,選用具有雙配齒的含能配體L2,可以形成具有微孔的3D MOFs結構,這將是含能配合物的發展方向之一。其中:金屬離子M選用對含能配合物的分解過程具有明顯的催化作用的錳、鈷、鎳、銅、鋅、鎘和鉛等金屬元素。 含能配體L的高氮含量和高能、低感度同樣是一對矛盾體,因此,綜合考慮L的結構和氮含量從低到高的設計思路,系統地研究確定10種直鏈類高氮化合物(N%=37.00~47.00%)或唑類雜環高氮化合物(N%=40.00~84.00%)。內蒙古嘧啶通過Gaussian03理論研究高氮含能配體L的高占據分子軌道(HOMO)和低未占據分子軌道(LUMO)結構,理論預測含能配體L的配位原子,預測含能配合物的結構。 (2)含能配合物的制備和晶體結構表征 應用實驗方法制備出了9個系列共39種疊氮含能配合物和1個系列共5種重氮類含能配合物,其中42種含能配合物是首次制備的新型含能配合物。首次培養獲得了8種疊氮含能配合物和1種重氮類含能配合物的單晶。其中,疊氮(1,5–二氨基四唑)合錳(N%=74.34%)是目前世界上確定分子結構的、氮含量高的含能配合物。 通過解析含能配合物的分子結構,闡明了疊氮根、含能配體與中心金屬離子的配位方式,發現了設計出的含能配合物的單核、多核、1D鏈狀、2D平面結構、3D MOFs等實測結構,為研究含能配合物結構與性能的關系提供了基礎數據。 (3)含能配合物的熱分析、燃燒熱和感度性能研究 通過對10個系列含能配合物的DSC、TG、燃燒熱、撞擊感度、摩擦感度和火焰感度的研究,發現所有銅含能配合物在較低溫度下就會分解,主要放熱分解峰在180.8~275.4℃之間,可滿足環境友好起爆藥概念中耐溫200℃的標準。同時,隨著含能配合物中氮含量的升高,其燃燒熱降低、感度變高。由此推斷,含能配合物的金屬離子種類、含能配體個數和配位方式、疊氮根的配位方式、氧平衡、氮含量等因素綜合導致了含能配合物的熱分解、燃燒熱、感度性能各異。 (4)內蒙古嘧啶含能配合物用作起爆藥的首要指標——極限藥量測定 研究結果表明:在重氮類含能配合物中,50mg的高氯酸(1,1–重氮–1,3,4–三唑)合銅能可靠起爆結晶太安(PETN,季戊四醇四硝酸酯),內蒙古氨基嘧啶在工業雷管中具有潛在的應用價值;在疊氮直鏈類含能配合物中,30mg的疊氮肼銅能正常起爆結晶黑索今(RDX,環三亞甲基三硝胺);在疊氮唑類含能配合物中,30mg的疊氮(1,5–二氨基四唑)合銅和10mg的疊氮(1,5–二氨基四唑)合鉛可以正常起爆結晶RDX,研究成果在彈藥小雷管中進行了應用探索研究,為工業化應用奠定基礎。 (5)標志性研究成果——潛在彈藥小雷管用起爆藥和工業雷管用起爆藥 疊氮(1,5–二氨基四唑)合銅:與LA起爆藥相比的最大優點是:裝藥密度是1.78g cm3時,爆速高達6200m s1、等離子體感度小至1.508mJ、對結晶RDX的極限藥量為30mg,是一種環保型、在彈藥小雷管中具有重要潛在應用價值的起爆藥。 疊氮(1,5–二氨基四唑)合鉛:與LA起爆藥相比的優點:裝藥密度是3.33g cm3時,爆速達到4686m s1、等離子體感度小至1.975mJ、對結晶RDX的極限藥量低至10mg、提高了分子中的氮含量、降低了鉛含量、減少了污染,是一種具有良好發展和應用前景的彈藥用起爆藥。 高氯酸(1,1–重氮–1,3,4–三唑)合銅:與GTX起爆藥相比的優點是:熱分解過程沒有吸熱過程、放熱峰溫高達275.4℃;燃燒熱值是GTX的1.6倍,與RDX和HMX猛炸藥的燃燒熱相當,且氮含量高出10%。與NHN起爆藥相比的優點是不含有毒重金屬元素、晶形規則、流散性好、耐溫達到200℃以上、且極限藥量小。因此,它是一種環保型、內蒙古嘧啶具有良好潛在應用價值的工業起爆藥。

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